2004 lieh Jolie dem Animationsfilm Shark Tale ihre Stimme , gefolgt von der Rolle eines Attentäters in der kommerziell erfolgreichen Actionkomödie Mr. & Mrs. Smith (2005), neben Brad Pitt . Anschließend spielte sie Mariane Pearl in dem Drama A Mighty Heart (2007) und lieh ihre Stimme dem computeranimierten Film Kung Fu Panda (2008). Der Actionthriller Wanted (2008), in dem sie eine Nebenrolle spielte, erwies sich als kommerzieller Erfolg. Ihr nächster Auftritt war als Christine Collins in dem Drama Changeling (2008), das ihr eine Oscar-Nominierung als beste Hauptdarstellerin einbrachte. Es folgten Hauptrollen in zwei der erfolgreichsten Thriller des Jahres 2010 – Salt und The Tourist . 2011 inszenierte sie das romantische Drama In the Land of Blood and Honey , das eine Liebesgeschichte während des Bosnienkrieges darstellte , und trat in der Animationsfolge Kung Fu Panda 2 auf . Jolies größter kommerzieller Erfolg kam 2014 mit dem Dark Fantasy-Film Maleficent (2014), der weltweit über 758 Millionen US-Dollar einspielte und in dem sie die gleichnamige Rolle spielte. Ihre nachfolgenden Regiearbeiten waren die Kriegsdramen Unbroken (2014) und First They Killed My Father (2017).
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